Exploring nonequilibrium phases of photo-doped Mott insulators with generalized Gibbs ensembles

Many experiments show that strong excitations of correlated quantum materials can cause non-thermal phases without equilibrium analogues. Understanding the origin and properties of these nonequilibrium states has been challenging due to the limitations of theoretical methods for nonequilibrium strongly correlated systems. In this work, we introduce a generalized Gibbs ensemble description that enables a systematic analysis of the long-time behavior of photo-doped states in Mott insulators based on equilibrium methods. We demonstrate the power of the method by mapping out the nonequilibrium phase diagram of the one-dimensional extended Hubbard model, which features η-pairing and charge density wave phases in a wide photo-doping range. We furthermore clarify that the peculiar kinematics of photo-doped carriers, and the interaction between them, play an essential role in the formation of these non-thermal phases. Our results establish a new path for the systematic analysis of nonequilibrium strongly correlated systems.

Regularized Second-Order Correlation Methods for Extended Systems

While many-body wavefunction theory has long been established as a powerful framework for highly accurate molecular quantum chemistry, these methods have only fairly recently been applied to extended systems in a significant scale. This is due to the high computational cost of such calculations, requiring efficient implementations and ample computing resources. To further aggravate this, second-order Møller-Plesset perturbation theory (MP2) (the most cost effective wavefuntion method) is known to diverge or fail for some prototypical condensed matter systems like the homogeneous electron gas (HEG). In this paper, we explore how the issues of MP2 for metallic and strongly correlated systems can be ameliorated through regularization. To this end, two regularized second-order methods (including a new, size-extensive Brillioun-Wigner approach) are applied to the HEG, the one-dimensional Hubbard model and the graphene-water interaction energy. We find that regularization consistently leads to improvements over the MP2 baseline and that different regularizers are appropriate for metallic and strongly correlated systems, respectively.

Chebyshev matrix product states with canonical orthogonalization for spectral functions of strongly correlated systems

We propose a method to calculate the spectral functions of strongly correlated systems by Chebyshev expansion in the framework of matrix product states coupled with canonical orthogonalization (coCheMPS). The canonical orthogonalization can improve the accuracy and efficiency significantly because the orthogonalized Chebyshev vectors can provide an ideal basis for constructing the effective Hamiltonian in which the exact recurrence relation can be retained. In addition, not only the spectral function but also the excited states and eigen energies can be directly calculated, which is usually impossible for other MPS-based methods such as time-dependent formalism or correction vector. The remarkable accuracy and efficiency of coCheMPS over other methods are demonstrated by calculating the spectral functions of spin chain and ab initio hydrogen chain. We demonstrate for the first time that Chebyshev MPS can be used in quantum chemistry. We also caution the application for electron-phonon system with densed density of states.

Study of electronic phenomena in strongly correlated systems by use of ultrashort laser pulses

Το κεντρικό θέμα αυτής της διατριβής είναι η μελέτη του διοξειδίου του βαναδίου (VO2), ενός ισχυρώς συζευγμένου οξειδίου μεταβατικού μετάλλου και πως οι οπτικές του ιδιότητες επηρεάζονται από τις προσμίξεις. Το συγκεκριμένο υλικό έχει τύχει μεγάλης προσοχής λόγω της, κοντά στη θερμοκρασία δωματίου, κρίσιμης θερμοκρασίας μετάβασης του η οποία είναι πολλά υποσχόμενη για εφαρμογές. Η μετάβαση μπορεί να προκληθεί και με οπτική διέγερση. Θέλουμε να εκτιμήσουμε τη δυνατότητα για χρήση του υλικού ως οπτικό διακόπτη στο ορατό. Δυο υμένια μελετώνται, ένα VO2 και ένα με προσμίξεις μαγνησίου με σκοπό τη μελέτη αλλαγών που επιφέρουν οι προσμίξεις στην οπτική απόκριση του συστήματος. Η δυναμική οπτική απόκριση των υλικών εκτιμήθηκε με χρήση χρόνο-αναλυόμενης οπτικής μικροσκοπίας με χρήση υπερβραχέων παλμών λέιζερ.Η αντικατάσταση μαγνησίου στις ατομικές θέσεις του πλέγματος διαταράσσει τη μοναδιαία κυψελίδα και στις δυο φάσεις, μειώνοντας τις διαφορές τους και έτσι διευκολύνοντας τη μετάβαση. Μελετούμε τη δυναμική απόκριση από ανάκλαση και διέλευση από τα υμένια, με χρήση ροής ενεργειών (fluence) διέγερσης 0.3, 1.0 και 2.6mJ/cm^2, ώστε να καταγράψουμε τη συμπεριφορά των υλικών και στις δυο φάσεις. Τα υμένια παρουσιάζουν μεγάλες διαφορές στην απόκριση τους. Η μετρήσεις υψηλής ροής ενέργειας δείχνουν μείωση της ανακλαστικότητας και στα δυο υμένια, αλλά ένα πλατό παρουσιάζεται στο χρονικό παράθυρο ανίχνευσης των 5ps του δείγματος με τις προσμίξεις. Αυτό υποδηλώνει πως το ντοπαρισμένο υμένιο έχει ολοκληρώσει τη μετάβαση γρηγορότερα. Αυτή η συμπεριφορά είναι πιο έντονη στην διαπερατότητα των υμενίων, όπου το ντοπαρισμένο υμένιο φαίνεται να εξελίσσεται γρήγορα προς ένα πλατό. Αυτή η ταχεία, πιο γρήγορη από 2ps, απόκριση, σε συνδυασμό με μια μη-γραμμική αλλαγή στη διαπερατότητα έχει απήχηση σε εφαρμογές που προϋποθέτουν υπερταχεία οπτική εναλλαγή.Επιπλέον, έγιναν μελέτες σε τρισδιάστατους φωτονικούς κρυστάλλους μορφολογίας woodpile εμπλουτισμένους με κβαντικές τελείες θειούχου καδμίου, σε μια προσπάθεια να ερευνηθεί πως οι προσθήκες επηρεάζουν τα φωτονικά χάσματα. Αυτά τα υβριδικά υλικά έχουν φωτονικές ζώνες αποκοπής στο ορατό. Χρόνο-αναλυόμενες μετρήσεις διαπερατότητας καταγράφηκαν. Για χαμηλής ενέργειας διέγερση, παρατηρήθηκε πτώση της οπτικής πυκνότητας για μια ευρεία περιοχή μηκών κύματος κάτω από τη ζώνη χάσματος. Η διαπερατότητα της δομής αυξάνεται. Αυτή η συμπεριφορά αποδίδεται σε μη-γραμμική απορρόφηση. Αντιθέτως, διέγερση με υψηλή ενέργεια άντλησης δείχνει θετική αλλαγή στην οπτική πυκνότητα, υποδεικνύοντας πτώση της διαπερατότητας. Μείωση στη διαπερατότητα υποδηλώνει θεμελιώσεις αλλαγές στην απόκριση του συστήματος λόγο του παλμού άντλησης. Αυτές οι αλλαγές πιθανώς οφείλονται σε μια μετακίνηση του φωτονικού χάσματος λόγω της άντλησης. Αυτή η υπερταχεία δυναμική απόκριση είναι επίσης πιθανώς χρήσιμη για οπτική εναλλαγή στο ορατό.