Σκοπός της παρούσας διατριβής ήταν η σύνθεση νέων καταλυτών υποστηριγμένων ή μη μικτών οξειδίων μεγάλων ειδικών επιφανειών και τη χρήση τους ως καταλύτες στην οξειδωτική αφυδρογόνωση προπανίου (ΟΑΠ). Έτσι, πραγματοποιήθηκε η Παρασκευή υποστηριγμένων καταλυτών Ni, V και Μο στα μεσοπορώδη πυριτικά υποστρώματα ((Al-)(Τi-)MCM-41, (Ti-)HMS, SBA-15, MCF, MSU-s) τα οποία συντέθηκαν με μέθοδο sol-gel μέσω αυτό-οργανούμενων συστημάτων ενώ για σύγκριση χρησιμοποιήθηκαν ως υποστρώματα ο εμπορικός μικροπορώδης ζεόλιθος σιλικαλίτης και η εμπορική μη-πορώδης σίλικα. Επιπλέον παρασκευάστηκαν πρωτότυπα μικτά οξείδια με διάφορους συνδυασμούς μετάλλων (Ni-Al, Ni-Ti, Ni-Mg-Al, Ni-Zn-Al, Ni-Ai-Nb, Ni-Al-Mo) προερχόμενα από αντίστοιχες πρωτότυπες δομές διπλών φυλλόμορφων υδροξειδίων (LDH). Ακολούθησε χαρακτηρισμός όλων των παραπάνω υλικών όσο αφορά στη χημική σύστασή τους (Φασματοσκοπία Ατομικής Εκπομπής-ICP-AES), τη δομή τους (Περίθλαση ακτίνων-Χ, Ηλεκτρονική Μικροσκοπία Διέλευσης-ΤΕΜ), τα πορώδη χαρακτηριστικά τους (Τεχνική Ισόθερμης προσρόφησης/εκρόφησης αζώτου ΤΕΜ), τη μορφολογία τους (Ηλεκτρονική Μικροσκοπία Σάρωσης-SEM), την επιφανειακή δομή τους (Φασματοσκοπία in-situ Raman), τις όξινες και οξειδοαναγωγικές ιδιότητες τους (TPD-NH₃ και TPR) και έλεγχος της καταλυτικής δραστικότητας και εκλεκτικότητάς τους στην αντίδραση της ΟΑΠ. Οι καταλύτες V₂O₅ που υποστηρίχθηκαν στα μεσοπορώδη πυριτικά υλικά εμφάνισαν πολύ καλύτερη καταλυτική συμπεριφορά από αυτούς που υποστηρίχθηκαν στα μικροπορώδη και μη-πορώδη πυριτικά υλικά φτάνωντας σε αποδόσεις προπενίου έως 19% κυρίως λόγω καλύτερης διασποράς της ενεργούς φάσης. Οι καταλύτες NiO υποστηριγμένοι στα μεσοπορώδη MCM-41 και HMS εμπλουτισμένοι με ετερο-μέταλλα Al ή Ti εμφάνισαν μεγαλύτερη δραστικότητα ενεργοποιώντας το προπάνιο κατά 100-200°C χαμηλότερα συγκριτικά με τους αντίστοιχους καταλύτες V₂O₅ ξεκινώντας την αντίδραση από τους 300°C. Τα καλύτερα καταλυτικά αποτελέσματα εμφάνισε το μη-υποστηριγμένο διμεταλλικό μικτό οξείδιο Ni₀₆₆Al₀₃₃O προερχόμενο από το αντίστοιχο φυλλόμορφο διπλό υδροξείδιο Ni₀₆₆Al₀₃₃-LDH φτάνωντας σε αποδόσεις προπενίου 14% στους 450°C ενώ σε βέλτιστες πειραματικές συνθήκες η παραγωγικότητα αυτού του καταλύτη έφτασε τα 7.5 κιλά προπενίου ανά κιλό καταλύτη την ώρα.
Catalytic upgrading of pyrolysis vapor from rape straw in a vacuum pyrolysis system over La/HZSM-5 with hierarchical structure
