Οι εξαιρετικά αποδοτικοί και οικονομικά αποδοτικοί φωτοκαταλύτες είναι από τους πιο σημαντικούς στόχους στον τομέα της παραγωγής καθαρής ενέργειας και της περιβαλλοντικής αποκατάστασης. Για να κατανοήσουμε τους μηχανισμούς φωτοχημικής μεταφοράς φορτίου στη νανοκλίμακα, είναι απαραίτητο να αναπτυχθούν καταλύτες υψηλής αποτελεσματικότητας. Η παρούσα διδακτορική διατριβή επικεντρώνεται στην επιτυχή ανάπτυξη μιας νέας συνθετικής στρατηγικής για την προετοιμασία 2D/2D πολυεπίπεδων νανο-ετεροδομών διχαλκογονιδίων μετάλλων μετάπτωσης (MS2, M = Mo, Sn) και γραφιτικού νιτριδίου του άνθρακα (g-C3N4) για εφαρμογές στην φωτοκαταλυτική παραγωγή καυσίμων και περιβαλλοντική αποκατάσταση . Σε αυτό το πλαίσιο, ο ορθολογικός σχεδιασμός νέων φωτοχημικών συστημάτων μας οδήγησε στη σύνθεση πολυεπίπεδων ετεροδομών με την εναπόθεση νανοφυλλών MoS2 με μεταβλητά πλευρικά μεγέθη στην επιφάνεια του g-C3N4. Αυτές οι σύνθετες δομές μελετήθηκαν ως καθοδικοί καταλύτες για φωτοκαταλυτική παραγωγή υδρογόνου από νερό υπό υπεριώδη ακτινοβολία και ορατό φως. Γενικά, ο φωτοχημικός διαχωρισμός του νερού για την παραγωγή υδρογόνου είναι μια πολύ ελκυστική και πολλά υποσχόμενη λύση στην ενεργειακή κρίση και στο πρόβλημα της κλιματικής αλλαγής. Αυτή η διαδικασία περιλαμβάνειτην αναγωγή των πρωτονίων του νερού σε μοριακό υδρογόνο στην επιφάνεια ενός ημιαγώγιμου καταλύτη. Από την άλλη πλευρά, τα περιβαλλοντικά προβλήματα των υδάτων οφείλονται κυρίως στη ρύπανση του νερού που προκαλείται από ιδιαίτερα τοξικά και καρκινογόνα μεταλλικά ιόντα, όπως το εξασθενές χρώμιο (Cr(VI)). Για το λόγο αυτό, καταφέραμε να συνθέσουμε νανο-ετεροδομές MoS2/g-C3N4 ντοπαρισμένες με Ni, καθώς και νανο-ετεροδομές SnS2/g-C3N4 που επιδεικνύουν υψηλή φωτοκαταλυτική δράση στην αναγωγή του Cr(VI) στην πολύ λιγότερο τοξική μορφή χρωμίου, Cr(III). Ένα αξιοσημείωτο σημείο αυτών των καταλυτικών συστημάτων είναι ότι όλες οι αντιδράσεις φωτοχημικής αναγωγής πραγματοποιήθηκαν σε υδατικά διαλύματα Cr(VI) χωρίς την παρουσία θυσιαζόμενων ενώσεων ως δοτών ηλεκτρονίων. Όλες οι παραπάνω ετεροσυνδέσεις μπορούν να διευκολύνουν τον υψηλό ρυθμό διαχωρισμού και μεταφοράς των φωτοεπαγόμενων φορέων φορτίου, επιδεικνύοντας βελτιωμένη καταλυτική συμπεριφορά έναντι των μακροσκοπικών αναλόγων τους στην παραγωγή υδρογόνου καθώς και στην αναγωγή του εξασθενούς χρωμίου. Οι φωτοκαταλυτικές αντιδράσεις πραγματοποιήθηκαν με τη χρήση οικονομικά αποδοτικών και φιλικών προς το περιβάλλον αντιδραστηρίων και τη χρήση ανανεώσιμων πηγών ενέργειας για την επίλυση βασικών ενεργειακών και περιβαλλοντικών προκλήσεων.
Anionic Dopants for Improved Optical Absorption and Enhanced Photocatalytic Hydrogen Production in Graphitic Carbon Nitride
