Σκοπός της παρούσης διδακτορικής διατριβής είναι ο σχεδιασμός, με ταυτόχρονη βελτιστοποίηση ενός ή και δύο ταυτόχρονα εκθετών συναρτήσεων πόλωσης, γκαουσιανών (Gaussian type functions, GTF) συνόλων βάσεων ατομικών τροχιακών (basis sets) μικρού και πολύ μεγάλου μεγέθους για τα διαλογόνα ΧΥ (X = F, Cl, Br, I και Υ = F, Cl, Br, I). Βελτιωμένες βάσεις ατομικών τροχιακών χρησιμοποιήθηκαν περαιτέρω για τον υπολογισμό των ηλεκτρικών πολυπολικών ροπών (διπολική έως δεκαεξαπολική) καθώς και των (υπερ)πολωσιμοτήτων των διαλογόνων XY. Μελετήθηκε επίσης επίδραση του μήκους του δεσμού για όλες τις ανωτέρω ιδιότητες με τη χρήση μεθόδων ab initio και Density Functional Theory (DFT). Οι βάσεις χρησιμοποιήθηκαν επίσης στον ab initio υπολογισμό των ηλεκτρικών ιδιοτήτων προτύπων μονοδιάστατων αλυσίδων-νανοδομών (one-dimensional nanostructures, 1D nanowires) της μορφής FY (Υ= F, Cl, Br, I). Μελετήθηκε η εξέλιξη των ηλεκτρικών ιδιοτήτων τους ως συνάρτηση του αριθμού των δομικών μονάδων.